2026/03/05 更新

写真a

カワイ　キヨヒコ
川井　清彦
KAWAI KIYOHIKO
所属
生命理工学院 教授
職名
教授
ホームページ
https://sites.google.com/view/fluorescence-blinking/home
プロフィール
「生命に関わる化学反応を速度定数まで紐解き理解し、速度定数の測定に基づく分析法や診断法の開発を目指しています」
速度定数を求めることを、生命のしくみの理解、病気の診断法の開発へとそのまま直結できるようにするため、1分子蛍光観測による測定法の開発を展開しています。速度定数を勘案した分子設計に基づいて、様々な生体材料の開発を目指しています。光・放射線をトリガーとした生体分子の構造変化の時間制御にも取り組んでいます。
外部リンク

学位

  • 博士(工学) （ 京都大学 ）

研究キーワード

  • 生物有機化学

  • 放射線化学

  • 光化学

  • Photochemistry

  • Bioorganic Chemistry

  • Radiation Chemistry

  • 1分子計測

  • 核酸化学

研究分野

  • ナノテク・材料 / 有機合成化学

  • ナノテク・材料 / 基礎物理化学

  • ライフサイエンス / 生物有機化学

  • ナノテク・材料 / 構造有機化学、物理有機化学

学歴

  • 京都大学

    - 1999年

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  • 京都大学   工学研究科   合成・生物化学

    - 1999年

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    国名： 日本国

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  • 京都大学

    - 1994年

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  • 京都大学   工学部   合成化学

    - 1994年

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    国名： 日本国

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経歴

  • 東京科学大学   生命理工学院

    2024年10月 - 現在

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    国名：日本国

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  • 東京工業大学   生命理工学院   教授

    2023年1月 - 2024年9月

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  • KU-Leuven / imec (Belgium)   Visiting Associate Professor

    2017年9月 - 2018年8月

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  • 科学技術振興機構   さきがけ研究員（兼任）

    2013年10月 - 2017年3月

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  • 大阪大学   准教授

    2006年4月 - 2022年12月

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  • Simon Fraser University (Canada)   Visiting Associate Professor

    2006年1月 - 2006年3月

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  • 大阪大学

    2005年10月 - 2006年3月

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  • 大阪大学   助手

    1999年4月 - 2005年9月

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  • 学術振興会特別研究員

    1996年 - 1999年

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所属学協会

委員歴

  • Associate Editor, J. Photochem. Photobiol. C. Photochem. Rev.  

    2021年 - 2022年   

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  • 日本核酸化学会   評議員  

    2017年11月 - 現在   

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    団体区分：学協会

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  • 日本光医学・光生物学会   第33回日本光医学・光生物学会 事務局長  

    2011年   

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  • 日本化学会   第90春季年会プログラム編成委員  

    2010年   

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  • 新世代の生物有機化学研究会   新世代の生物有機化学研究会2008 開催会場責任者  

    2008年   

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  • 日本化学会   第87春季年会プログラム編成委員  

    2007年   

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論文

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MISC

  • 物質科学動的データに対する隠れマルコフシミュレーション:DNA分子の蛍光時系列データ解析

    古田達央, 中村和磨, 近藤洋平, 丸山厚, 川井清彦, 高田忠雄, 藤塚守

    日本物理学会講演概要集(CD-ROM)   79 ( 1 )   2024年

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  • Kinetics of Photoinduced Reactions at the Single-Molecule Level: The KACB Method

    Kiyohiko Kawai, Atsushi Maruyama

    Chemistry - A European Journal   26 ( 35 )   7740 - 7746   2020年6月

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    記述言語：英語   掲載種別：速報，短報，研究ノート等（学術雑誌）   出版者・発行元：Wiley-VCH Verlag  

    DOI： 10.1002/chem.202000439

    Scopus

    PubMed

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  • Long-Range Charge Transfer through DNA by Replacing Adenine with Diaminopurine

    Kiyohiko Kawai, Haruka Kodera, Tetsuro Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   132 ( 2 )   627 - 630   2010年1月

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  • Sequence-independent and rapid long-range charge transfer through DNA

    Nature Chem.   1 2 156-159   2009年

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  • Kinetic Studies of Long-Range Hole Transfer through DNA

    2009年

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  • Kinetics of charge transfer in DNA containing a mismatch

    Yasuko Osakada, Kiyohiko Kawai, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    NUCLEIC ACIDS RESEARCH   36 ( 17 )   5562 - 5570   2008年10月

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  • Mechanism of charge separation in DNA by hole transfer through consecutive adenines

    Kiyohiko Kawai, Yasuko Osakada, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    Chemistry - A European Journal   14 ( 12 )   3721 - 3726   2008年4月

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  • Charge separation in acridine- and phenothiazine-modified DNA

    Kiyohiko Kawai, Yasuko Osakada, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    Journal of Physical Chemistry B   112 ( 7 )   2144 - 2149   2008年2月

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    記述言語：英語   出版者・発行元：American Chemical Society  

    DOI： 10.1021/jp075326+

    Scopus

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  • Charge Transfer in DNA

    2008年

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  • Charge transfer in DNA assembly: effects of sticky end

    Chem. Commun.   2656-2658   2008年

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  • Charge Separation in Acridine Modified DNA

    2008年

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  • Charge Separation in Acridine- and Phenothiazine-Modified DNA

    J. Phys. Chem. B   112 7 2144-2149   2008年

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  • Photocatalytic Cleavage of Single TiO2/DNA Nanoconjugates

    Chem. Eur. J.   14 5 1492-1498   2008年

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  • Mechanism of Charge-Separation in DNA via Hole Transfer through Consecutive Adenines

    Chem. Eur. J.   14 12 3721-13726   2008年

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  • Hole Transfer in DNA and Photosensitized DNA Damage: Importance of Adenine Oxidation

    2008年

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  • Kinetic SNP typing Based on Charge Transfer through DNA

    2008年

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  • Monitoring G-quadruplex structures and G-quadruplex-ligand complex using 2-aminopurine modified oligonucleotides

    Takumi Kimura, Kiyohiko Kawai, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    TETRAHEDRON   63 ( 17 )   3585 - 3590   2007年4月

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  • Hole transfer in DNA and photosensitized DNA damage: Importance of adenine oxidation

    Kiyohiko Kawai, Yasuko Osakada, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   111 ( 9 )   2322 - 2326   2007年3月

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  • Spin-correlated radical pairs in synthetic hairpin DNA

    Satoru Nakajima, Kimio Akiyama, Kiyohiko Kawai, Tadao Takada, Tadaaki Ikoma, Tetsuro Majima, Shozo Tero-Kubota

    CHEMPHYSCHEM   8 ( 4 )   507 - 509   2007年3月

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  • Charge Separation via Rapid Hole Transfer through Adenine-Hopping

    2007年

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  • Hole transfer rates in A-form DNA/2′-OMeRNA hybrid

    Kiyohiko Kawai, Yasuko Osakada, Akira Sugimoto, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    Chemistry - A European Journal   13 ( 8 )   2386 - 2391   2007年

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  • Hole transfer rates in A-from DNA/2'-OMeRNA hybrid

    Chem. Eur. J.   13 8 2386-2391   2007年

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  • Monitoring G-Quadruplex Structures and G-Quadruplex-ligand Complex by 2-Aminopurine Modified Oligonucleotide

    Tetrahedron   63 17 3585-3590   2007年

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  • Hole Transfer in DNA and Photosensitized DNA Damage: Importance of Adenine Oxidation

    J. Phys. Chem. B   111 9 2322-2326   2007年

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  • Spin-correlated radical pairs in the synthetic hairpin DNA

    ChemPhysChem   8 4 507-509   2007年

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  • Monitoring of microenvironmental changes in the major and minor grooves of DNA by dan-modified oligonucleotides

    Kimura Takumi, Kawai Kiyohiko, Majima Tetsuro

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   231   2006年3月

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    記述言語：英語   掲載種別：研究発表ペーパー・要旨（国際会議）  

    Web of Science

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  • Formation of pyrene dimer radical cation at the minor groove of DNA

    K Kawai, T Kimura, H Yoshida, A Sugimoto, S Tojo, M Fujitsuka, T Majima

    BULLETIN OF THE CHEMICAL SOCIETY OF JAPAN   79 ( 2 )   312 - 316   2006年2月

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  • Detection of the G-quadruplex-TMPyP4 complex by 2-aminopurine modified human telomeric DNA

    T Kimura, K Kawai, M Fujitsuka, T Majima

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   No. 4, pp. 401-402 (2006) ( 4 )   401 - 402   2006年1月

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  • High-yield generation of a long-lived charge-separated state in diphenylacetylene-modified DNA

    T Takada, K Kawai, M Fujitsuka, T Majima

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   45 ( 1 )   120 - 122   2006年

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  • Monitoring of microenvironmental changes in the major and minor grooves of DNA by dan-modified oligonucleotides

    T Kimura, K Kawai, T Majima

    ORGANIC LETTERS   7 ( 26 )   5829 - 5832   2005年12月

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  • Synthesis and properties of terthiophene-modified oligodeoxynucleotides

    K Kawai, A Sugimoto, H Yoshida, S Tojo, M Fujitsuka, T Majima

    BIOORGANIC & MEDICINAL CHEMISTRY LETTERS   15 ( 20 )   4547 - 4549   2005年10月

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  • Consecutive adenine sequences are potential targets in photosensitized DNA damage

    K Kawai, Y Osakada, M Fujitsuka, T Majima

    CHEMISTRY & BIOLOGY   12 ( 9 )   1049 - 1054   2005年9月

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  • Kinetics of transient end-to-end contact of single-stranded DNAs

    K Kawai, H Yoshida, A Sugimoto, M Fujitsuka, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   127 ( 38 )   13232 - 13237   2005年9月

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  • Selective guanine oxidation by UVB-irradiation in telomeric DNA

    K Kawai, M Fujitsuka, T Majima

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   No. 11, pp. 1476-1477 (2005)/, ( 11 )   1476 - 1477   2005年

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  • Photocatalytic oxidation reactivity of holes in the sulfur- and carbon-doped TiO2 powders studied by time-resolved diffuse reflectance spectroscopy

    T Tachikawa, S Tojo, K Kawai, M Endo, M Fujitsuka, T Ohno, K Nishijima, Z Miyamoto, T Majima

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   108 ( 50 )   19299 - 19306   2004年12月

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  • Lifetime regulation of the charge-separated state in DNA by modulating the oxidation potential of guanine in DNA through hydrogen bonding

    K Kawai, Y Osakada, T Takada, M Fujitsuka, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   126 ( 40 )   12843 - 12846   2004年10月

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  • Formation of pyrene dimer radical cation at the internal site of oligodeoxynucleotides

    K Kawai, H Yoshida, T Takada, S Tojo, T Majima

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   108 ( 35 )   13547 - 13550   2004年9月

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  • Direct observation of hole transfer through double-helical DNA over 100 A

    T Takada, K Kawai, M Fujitsuka, T Majima

    PROCEEDINGS OF THE NATIONAL ACADEMY OF SCIENCES OF THE UNITED STATES OF AMERICA   101 ( 39 )   14002 - 14006   2004年9月

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  • Formation and Decay of Pyrene Radical Cation and Pyrene Dimer Radical Cation in the Absence and Presence of Cyclodextrins during Resonant Two－Photon Ionization of Pyrene and Sodium 1-Pyrene Sulfonate 査読

    Michihiro Hara, Sachiko Tojo, Kiyohiko Kawai, Tetsuro Majima

    Physical Chemistry Chemical Physics   6 ( 13 )   3215 - 3220   2004年6月

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  • Fluorescence properties of 2-aminopurine in human telomeric DNA

    T Kimura, K Kawai, M Fujitsuka, T Majima

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   No. 12, pp. 1438 - 1439/, ( 12 )   1438 - 1439   2004年6月

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  • Charge separation in DNA via consecutive adenine hopping

    T Takada, K Kawai, XC Cai, A Sugimoto, M Fujitsuka, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   126 ( 4 )   1125 - 1129   2004年2月

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  • Fluorescence properties of 2-aminopurine-cytidine-7-deazaguanine (5 '-ApC(dz)G-3 ') trimer in B- and Z-DNA

    T Kimura, K Kawai, T Majima

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   ( 3 )   268 - 269   2004年2月

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  • One-electron Attachment Reaction of B- and Z-DNA Modified by 8-Bromo-2’-deoxyguanosine

    J. Org. Chem. 69(4); 1169-1173   69 ( 4 )   1169 - 1173   2004年2月

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  • Effects of interaction of photosensitizer with DNA and stacked G bases on photosensitized one-electron oxidation of DNA

    T Takada, K Kawai, S Tojo, T Majima

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   108 ( 2 )   761 - 766   2004年1月

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  • Hole transfer in DNA by monitoring the transient absorption of radical cations of organic molecules conjugated to DNA

    K Kawai, T Majima

    LONG-RANGE CHARGE TRANSFER IN DNA I   236   117 - 137   2004年

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    記述言語：英語   掲載種別：書評論文，書評，文献紹介等  

    DOI： 10.1007/b94413

    Web of Science

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  • Kinetics of multistep hole transfer in DNA by monitoring the transient absorption of the pyrene radical cation

    T Takada, K Kawai, S Tojo, T Majima

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   107 ( 50 )   14052 - 14057   2003年12月

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  • Long-lived charge-separated state leading to DNA damage through hole transfer

    K Kawai, T Takada, T Nagai, XC Cai, A Sugimoto, M Fujitsuka, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   125 ( 52 )   16198 - 16199   2003年12月

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  • Some triplet energy-transfer re actions initiated by photo-excitation of triplet excited state of dibenz[a h]anthracene to the higher triplet excited states 査読

    Xichen Cai Michihiro Hara, Kiyohiko Kawai, Sachiko Tojo, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima

    Tetrahedron Letters   44 ( 32 )   6117 - 6120   2003年8月

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  • Kinetics of weak distance-dependent hole transfer in DNA by adenine-hopping mechanism

    K Kawai, T Takada, S Tojo, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   125 ( 23 )   6842 - 6843   2003年6月

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  • Hole transfer in DNA: DNA as a scaffold for hole transfer between two organic molecules

    T Takada, K Kawai, S Tojo, T Majima

    TETRAHEDRON LETTERS   44 ( 19 )   3851 - 3854   2003年5月

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  • Sensitized reactions by Benzophenone in the Higher Triplet Excited State 査読

    Xichen Cai Michihiro Hara, Kiyohiko Kawai, Sachiko Tojo, Tetsuro Majima

    Chemical Physics Letters   371 ( 1-2 )   68 - 73   2003年3月

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  • Efficient C2 'alpha-hydroxylation of deoxyribose in protein-induced Z-form DNA

    T Oyoshi, K Kawai, H Sugiyama

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   125 ( 6 )   1526 - 1531   2003年2月

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  • Formation of pyrene dimer radical cation in DNA reflecting DNA dynamics in the time range of 1 mu s to 1 ms

    K Kawai, K Miyamoto, S Tojo, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   125 ( 4 )   912 - 915   2003年1月

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  • Properties of chrysene in the higher triplet excited state 査読

    Xichen Cai Michihiro Hara, Kiyohiko Kawai, Sachiko Tojo, Tetsuro Majima

    Chemical Physics Letters   368 ( 3-4 )   365 - 369   2003年1月

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  • Excess Electron Transfer in DNA Studied by Pulse Radiolysis and γ-Radiolysis of Naphthalimide and Iodouridine Containing ODN

    KAWAI K, KIMURA T, KAWABATA K, TOJO S, MAJIMA T

    J. Phys. Chem. B 107/46, 12838-12841 (2003).   107 ( 46 )   12838 - 12841   2003年

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  • Effects of base pairing on the one-electron reduction rate of cytosine

    K Kawai, A Yokoohji, S Tojo, T Majima

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   2840-2841 ( 22 )   2840 - 2841   2003年

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  • Synthesis of ODNs containing 4-methylamino-1,8-naphthalimide as a fluorescence probe in DNA

    K Kawai, K Kawabata, S Tojo, T Majima

    BIOORGANIC & MEDICINAL CHEMISTRY LETTERS   12 ( 17 )   2363 - 2366   2002年9月

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  • パルスラジオリシスによるDNA中のホール移動

    川井 清彦, 真嶋 哲朗

    放射線化学   73   28 - 31   2002年3月

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    記述言語：日本語   出版者・発行元：日本放射線化学会  

    CiNii Books

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  • Effect of hydrogen bonding on the photo-oxidation of DNA

    Kiyohiko Kawai, Tetsuro Majima

    Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews   3 ( 1 )   53 - 66   2002年

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    記述言語：英語   掲載種別：書評論文，書評，文献紹介等  

    DOI： 10.1016/S1389-5567(02)00005-9

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  • Observation of hole transfer through DNA by monitoring the transient absorption of pyrene radical cation

    K Kawai, T Takada, S Tojo, N Ichinose, T Majima

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   123 ( 50 )   12688 - 12689   2001年12月

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  • Enhancement of One-Electron Oxidation of Guanine by Base-Pairing with Cytosine

    Proceedings of the 4th SANKEN International Symposium on Biological Molecular Machines and Bio-devices, pp.~77-78   pp.~77-78   2001年

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  • Hydrogen Bonding Modulation of Electron Transfer Rate of DNA

    Proceedings of the 4th International Symposium on InterMaterial, p.~79   p.~79   2001年

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  • Hole Transfer in DNA

    Proceedings of the 4th SANKEN International Symposium on Biological Molecular Machines and Bio-devices, pp.~79-80   pp.~79-80   2001年

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  • Selective enhancement of the one-electron oxidation of guanine by base pairing with cytosine

    Kiyohiko Kawai, Yasuharu Wata, Nobuyuki Ichinose, Tetsuro Majima

    Angewandte Chemie - International Edition   39 ( 23 )   4327 - 4329   2000年12月

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  • Selective Enhancement of One-Electron Oxidation of Guanine by Base-Pairing with Cytosine

    Angew.~Chem.~Int.~Ed.~Eng., Vol.~39, No.~23, pp.~4327-4329   Vol.~39, No.~23, pp.~4327-4329   2000年

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  • Charge Transfer in DNA

    Abstracts of COE: Third International Symposium on Atomic Scale Processing and Novel Properties in Nanoscopic Materials, p.~108   p.~108   2000年

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  • Effect of Base-Pairing on One-Electron Oxidation of Guanine

    Proceedings of the 3rd SANKEN International Symposium on Advanced Nanoelectronics: Materials, Devices and Computing, pp.~189-190   pp.~189-190   2000年

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  • One-electron Oxidation of DNA

    Abstracts of the 8th Japan-China Bilateral Symposium on Photochemistry, pp.~121-122   pp.~121-122   2000年

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  • Enhancement of One-Electron Oxidation of Guanine by Base-Pairing with Cytosine

    Abstracts of the 2000 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2000), p.~ORGN 9, Paper 144   9, Paper 144   2000年

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  • Pulse Radiolytic Study of Charge Transport through DNA

    Abstracts of the satellite symposium of the International Symposium on Prospect for Application of Radiation towards the 21st Century, p.~46   p.~46   2000年

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  • Charge Transfer in DNA

    Abstracts of COE: Third International Symposium on Atomic Scale Processing and Novel Properties in Nanoscopic Materials, p.~20   p.~20   2000年

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  • Enhancement of One-Electron Oxidation of Guanine by Base-Pairing with Cytosine

    Abstracts of the 2000 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2000), p.~ORGN 9, Paper 144   9, Paper 144/,   2000年

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  • Controlling the Electron Transfer Rate by the Hydrogen-Bond of DNA Monomer

    Abstracts of COE: Third International Symposium on Atomic Scale Processing and Novel Properties in Nanoscopic Materials, p.~109   p.~109   2000年

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  • 分子スケールの光論理ゲートの集積

    川井 清彦, 真嶋 哲朗

    光化学 = Photochemistry   30 ( 2 )   142 - 143   1999年8月

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    記述言語：日本語  

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  • Photochemical halogen-exchange reaction of 5-iodouracil-containing oligonucleotides

    K Kawai, Saito, I, H Sugiyama

    TETRAHEDRON LETTERS   40 ( 31 )   5721 - 5724   1999年7月

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  • Intrastrand 2'β hydrogen abstraction of 5'-adjacent deoxyguanosine by deoxyuridin-5-yl in Z-form DNA

    Kiyohiko Kawai, Isao Saito, Etsuko Kawashima, Yoshiharu Ishido, Hiroshi Sugiyama

    Tetrahedron Letters   40 ( 13 )   2589 - 2592   1999年3月

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  • Conformation-dependent photochemistry of 5-halouracil-containing DNA: Stereospecific 2 'alpha-hydroxylation of deoxyribose in Z-form DNA

    K Kawai, Saito, I, H Sugiyama

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   121 ( 6 )   1391 - 1392   1999年2月

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    記述言語：英語  

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  • Conformation Dependent Photochemistry of 5-Halouracil Containing DNA : Stereo-Specific 2'α-Hydroxylation of Deoxyribose in Z-form DNA.

    J. Am. Chem. Soc.   121 ( 6 )   1391 - 1392   1999年

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  • Conformation Dependent Photochemistry of 5-Halouracil Containing DNA: Stereospecific 2'a-Hydroxylation of Deoxyribose in Z-form DNA

    121, 1391-1392   1999年

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  • Construction of Molecular-scale Photologic Gates

    Vol.~30, No.~2, pp.~142-143   1999年

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  • Construction of Molecular-scale Photologic Gates

    Vol.~30, No.~2, pp.~142-143/,   1999年

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  • Stabilization of Hoogsteen base pairing by introduction of NH2 group at the C8 position of adenine

    K Kawai, Saito, I, H Sugiyama

    TETRAHEDRON LETTERS   39 ( 29 )   5221 - 5224   1998年7月

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  • Conformation Dependent Photochemistry of 5-Halouracil Containing DNA : Specific ribose 2'-hydroxylation in Z-form DNA.

    Nucleic Acids Symp. Ser.   39   99 - 100   1998年

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  • Photoreaction of 5-halouracil-containing Z-form DNA.

    K Kawai, H Sugiyama, Saito, I

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   214   103 - ORGN   1997年9月

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    記述言語：英語   掲載種別：研究発表ペーパー・要旨（国際会議）  

    Web of Science

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  • Photoreaction of 5-Halouracil-Containing Z-form DNA.

    Photomedicine and Photobiology   19   95 - 97   1997年

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  • Photoreaction of 5-halouracil-containing Z-form DNA.

    Nucleic Acids Symp. Ser.   37   93 - 94   1997年

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  • Synthesis, structure and thermodynamic properties of 8-methylguanine-containing oligonucleotides: Z-DNA under physiological salt conditions

    H Sugiyama, K Kawai, A Matsunaga, K Fujimoto, Saito, I, H Robinson, AHJ Wang

    NUCLEIC ACIDS RESEARCH   24 ( 7 )   1272 - 1278   1996年4月

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  • Effects of methylation on B-to Z-DNA transition.

    Nucleic Acids Symp. Ser   35   87 - 88   1996年

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  • Z型DNAにおけるBrUの光反応性の解析

    川井清彦, 藤本健造, 杉山弘, 斎藤烈

    日本化学会講演予稿集   70th ( 2 )   1996年

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  • 8-メチルデオキシグアノシン導入によるDNA B-Z転移の制御

    川井清彦, 藤本健造, 松永篤, 杉山弘, 斎藤烈

    日本化学会講演予稿集   69th ( 2 )   1995年

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  • 8-メチルデオキシグアノシンを含むDNAオリゴマーの合成と応用

    杉山弘, 藤本健造, 松永篤, 川井清彦, 斎藤烈

    日本化学会講演予稿集   67th ( 2 )   1994年

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受賞

  • 2021年光化学協会賞

    2021年9月   光化学協会   核酸の1分子光化学と1分子分析・診断への展開

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  • 大阪大学総長奨励賞

    2015年7月   大阪大学  

    川井 清彦

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  • 大阪大学総長奨励賞

    2014年7月   大阪大学  

    川井 清彦

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  • BCSJ賞

    2013年1月   日本化学会  

    川井 清彦

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  • ISNAC Outstanding Oral Presentation Award in 2011

    2011年11月   International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC)  

    川井 清彦

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  • 2008年光化学協会奨励賞

    2008年  

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  • 第86回春季年会優秀講演賞

    2006年3月   日本化学会  

    川井 清彦

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  • 日本光医学・光生物学会 奨励賞

    2001年  

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    受賞国：日本国

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共同研究・競争的資金等の研究課題

  • 蛍光ブリンキング制御による細胞内粘度・拡散速度の超解像計測

    研究課題/領域番号：24K01624  2024年4月 - 2027年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    川井 清彦, 丸山 厚, 田邉 一仁

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    配分額：18590000円 （ 直接経費：14300000円 、 間接経費：4290000円 ）

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  • 低酸素集積性を備えた人工核酸による低酸素細胞機能の統合的理解とマニピュレーション

    研究課題/領域番号：23K26779  2023年4月 - 2026年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    田邉 一仁, 川井 清彦

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    配分額：19110000円 （ 直接経費：14700000円 、 間接経費：4410000円 ）

    固形腫瘍や虚血性疾患といった重篤な病変組織内には低酸素状態の細胞（低酸素細胞）が発生する。しかし、低酸素細胞の機能は複雑性に富み、この病的細胞が発生する仕組みや酸素応答性に関する一部の機能は明らかにされつつあるものの、現時点で分子レベルでの全容解明には至っていない。また、この細胞は病変の治療抵抗性、悪性化の原因となることから、機能解明に向けた診断技術と治療法の創出が望まれてきた。
    本研究では細胞内で多様な機能を示し得る人工核酸に注目した。近年、短鎖から成る核酸は遺伝子機能を担う次世代の医薬品として、あるいは診断機能材料として注目を集めている。核酸は従来の低分子医薬品や抗体医薬品では狙えないｍRNAやmiRNA等の分子を創薬ターゲットとすることが可能であり、かつ高い生体適合性と高い標的特異性をもつ。加えて、配列を設計するだけで標的や機能を変更できるという多機能性を示すことがその大きな特徴である。しかしこれまで、低酸素細胞に集積し、機能する核酸材料はほとんど開発されていない。そこで本研究では、申請者らがこれまでに開発を進めてきた人工核酸にさらに化学修飾を加え、低酸素細胞に選択的集積する機能を付与するとともに、選択的に駆動させることを目指した。今年度は、低酸素選択的集積を実現する置換基ニトロベンジル基のニトロ基の導入場所と数を変え、その集積効率の向上を図った。人工核酸の合成、化学的手法による機能評価と培養細胞を用いた評価を進めた。

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  • RNAダイナミクスの学理構築とRNA標的薬剤アッセイ系の構築

    研究課題/領域番号：21H02059  2021年4月 - 2024年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    川井 清彦, 田邉 一仁

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    配分額：17420000円 （ 直接経費：13400000円 、 間接経費：4020000円 ）

    2021年度は、RNA構造転移の測定法の１つとして、三重項－三重項エネルギー移動を利用した、RNA構造転移の測定法の開発に取り組んだ。一重項－一重項エネルギー移動であるFRETでは、一般にエネルギードナー、アクセプター間の距離が50Å程度以上変化する大きな構造転移の観測に優れている。これに対し、三重項－三重項エネルギー移動では、ドナー、アクセプター間の衝突が必要であるため、ドナー、アクセプターが衝突するRNAの分子運動に絞って追跡できる。ここで、1分子蛍光観察特有の現象であるblinkingを利用し、蛍光相関解析から三重項－三重項エネルギー移動が起こるのに要する時間（τT）を求める（1/τT はRNA分子運動速度に対応）。アクセプターとしては1,4,5,8-cyclooctatetraene（COT）を用いる。COTは、三重項－三重項エネルギー移動によりエネルギーを受け取り、100 μs以内にそのエネルギーを熱として放出し、蛍光分子の光安定性を向上させることが報告されている。蛍光分子としてATTO 647N、市販のCOTアミダイト誘導体を用いて、DNAをプラットフォームとしてblinkingにより三重項－三重項エネルギー移動の観測を試みたところ、τTがATTO 647NとCOT間の1本鎖DNAスペーサが長くなるほど長くなった。また、DNAスペーサがより柔軟なポリTの時に、より剛直なポリAと比べτTが長くなり、τTがDNAの1本鎖ダイナミクスにより起こるATTO 647NとCOTの分子衝突に要する時間を反映している、すなわち、τTの測定により核酸の構造転移を観測できることが示された。

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  • 過渡核酸塩基付加体による変異誘発メカニズムの解明

    研究課題/領域番号：19K22256  2019年6月 - 2022年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  挑戦的研究(萌芽)

    川井 清彦, 小阪田 泰子

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    配分額：6370000円 （ 直接経費：4900000円 、 間接経費：1470000円 ）

    本研究では、発がん物質であるアルコールの摂取により過渡的に体内に生じる核酸付加体“N2-ethylidene-G (ethG)”の形成について知見を得ることを目的とした。PacBio社製の次世代シーケンサーRSII＋を用いて、核酸の結合・解離過程を1分子追跡することにより、mMオーダーの比較的高濃度のアセトアルデヒド存在下におけるethGの生成の観測に成功した。ethGの生成を詳細に定量的に議論するためには、膨大なデータを適切に処理することが必要であることが浮き彫りになった。過渡的に形成するethGの生成、解離過程のデータ解析法を確立するため、核酸アプタマーの1分子解析を達成した。

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  • DNA高次構造転移の1分子実時間観測

    2017年4月 - 2020年3月

    日本学術振興会  科研費 基盤研究（B） 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • RNA1分子検出による癌の遺伝子点突然変異診断

    2017年4月 - 2019年3月

    キヤノン財団  研究助成プログラム「産業基盤の創生」 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • 弱い過渡的相互作用をトリガーとしたRNAの1分子イメージング

    2016年4月 - 2018年3月

    日本学術振興会  科研費 新学術領域（共鳴誘導で革新するバイオイメージング） 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • DNA超らせんダイナミクスの1分子レベル解析

    2014年4月 - 2016年3月

    日本学術振興会  科研費 挑戦的萌芽研究 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • 蛍光のblinkingを自在に操る分子技術の創出

    2013年10月 - 2017年3月

    独立行政法人科学技術振興機構  さきがけ「分子技術と新機能創出」領域 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • RNAの編集、化学修飾情報の1分子レベル解析技術の開発

    2012年4月 - 2015年3月

    日本学術振興会  科研費 基盤研究（B） 

    川井 清彦

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    担当区分：研究代表者  資金種別：競争的資金

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  • らせんねじれ角およびＨＯＭＯギャップ改変によるＤＮＡ分子ワイヤーの構築

    研究課題/領域番号：23108711  2011年4月 - 2013年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  新学術領域研究(研究領域提案型)

    川井 清彦

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    配分額：4680000円 （ 直接経費：3600000円 、 間接経費：1080000円 ）

    種々のHOMOレベルを有する、天然および修飾核酸塩基を用いて、同一鎖上の核酸塩基間のHOMOレベルギャップがDNA内ホール移動速度に与える影響を調べた。GからGのホール移動において、介在するブリッジ塩基のHOMOレベルを様々に変化しホール移動速度を測定した。ホール移動速度は、HOMOギャップの減少に伴い高速化することがわかった。また、HOMOレベルギャップを調節することにより、DNA内ホール移動速度を3桁にわたり制御可能であることが示された。このように、核酸塩基間のHOMOギャップ縮小によりDNA内ホール移動の高速化が可能であることが明らかになった。
    核酸塩基のπ平面の重なりが大きいほどホール移動速度が速くなることが示唆されていた。DNAはらせんを形成する際、塩基対ごとに約35度のねじれを生じ、結果として塩基間のπスタッキング面積の減少をまねいている。修飾核酸の一つであるLocked Nucleic Acid（LNA）は、糖部位のコンフォメーションが3'-endoに固定された構造をとり、結果としてらせん角が通常のB型DNAの約35度から約26度へと減少し、πスタッキング面積が増加する。一方、LNA修飾によりDNAの構造がより剛直化することが報告されていた。DNA内ホール移動速度はLNA修飾により低下し、11塩基対をLNA置換するとホール移動速度が100倍以上減少することがわかった。次にG-C塩基対の水素結合数を減らし、核酸をより柔軟にする5-Me-2'-deoxyzebularine（B）がDNA中のホール移動速度に与える影響を調べた。シトシンをBに置換すると、ホール移動速度が20倍以上増加することがわかった。以上の結果から、DNA内をホールが移動するためにはDNAの分子運動が必須であり、DNAの柔軟化によってホール移動を高速化可能であることが示された。

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  • モレキュラービーコンの一分子レベル観測

    研究課題/領域番号：23655155  2011年 - 2012年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  挑戦的萌芽研究

    川井 清彦

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    配分額：4030000円 （ 直接経費：3100000円 、 間接経費：930000円 ）

    様々な蛍光分子を種々の位置に修飾したDNAを化学合成し、蛍光相関分光（FCS）測定により、蛍光分子の発光挙動を1分子レベルで見たときに観測される発光の点滅（＝blinking）において蛍光分子が光っていない時間（＝OFF time）からモレキュラービーコンの1分子レベル観測を試みた。OFF timeは、蛍光分子が溶媒から遮蔽されて、蛍光分子の三重項励起状態と酸素の反応速度が遅くなるほど長くなることがわかった。これにより、蛍光分子をモレキュラービーコンのループ部位に導入することにより、検出したいターゲット鎖をblinkingの観測により1分子レベルで検出することに成功した。

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  • 高励起状態化学の分子素子や環境問題、ナノおよびバイオテクノロジーへの応用

    研究課題/領域番号：22245022  2010年 - 2012年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    真嶋 哲朗, 藤塚 守, 川井 清彦, 立川 貴士

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    配分額：48490000円 （ 直接経費：37300000円 、 間接経費：11190000円 ）

    高励起状態からのみ進行する化学反応を検討することで、高励起状態を介した分子素子の開発、環境問題への応用、ナノおよびバイオテクノロジー応用へと展開可能な知見を得ることを目的として研究を行った。本研究では超高速分光および放射線化学的手法を主たる測定手段として用い、機能分子励起状態における高速構造緩和過程の解明、ラジカルイオン励起状態過程の解明、DNA内電子移動過程の解明などが主たる成果として得られた。

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  • DNA内光電荷分離寿命に基づくDNA情報の読み出し

    研究課題/領域番号：21750170  2009年 - 2010年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  若手研究(B)

    川井 清彦

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    配分額：4550000円 （ 直接経費：3500000円 、 間接経費：1050000円 ）

    可視光励起が可能な蛍光色素を用いて、DNA内の光電荷分離寿命の測定に成功した。電荷分離寿命が蛍光色素周辺の配列に依存し、電荷分離寿命の測定により、DNA配列情報の読み出しに成功した。また、DNA内光電荷分離に伴い、蛍光色素のラジカルアニオン、および、DNA内ラジカルカチオンが発生するが、これら活性種を利用して、光触媒的にヨウ素を生じる系の構築に成功した。これにより、高価な大掛かりな装置を用いなくてもヨウ素デンプン反応を利用した目視でDNA情報の読み出しが可能になった。

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  • DNAナノ光電荷分離システムの構築

    研究課題/領域番号：18750148  2006年 - 2007年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  若手研究(B)

    川井 清彦

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    配分額：3600000円 （ 直接経費：3600000円 ）

    我々はこれまで、光増感剤としてナフタルイミドを用いることによりDNA内電荷分離状態の生成に成功してきた。しかしながら、光照射により強い酸化力を有するナフタルイミドを用いた場合、無差別にすべての塩基を酸化してしまうため近接塩基上にホールが発生し素早い逆電子移動が起こり電荷分離収率は数パーセント程度にとどまった。また、ナフタルイミドを用いる場合では紫外光照射が必要であり、太陽光エネルギー変換への応用が困難であった。本課題では、より太陽光を収集しやすい可視領域に強い吸収体を有し、酸化力が強すぎず、特定の核酸塩基のみを酸化可能なアクリジンなどを光増感剤(集光アンテナ)として用いることによる電荷分離システムの構築を目指した。長寿命の電荷分離状態を達成するためには、電子とホールを十分に引き離す必要がある。ここで、DNA2本鎖をホールの通り道として利用するが、逆電子移動を最小限にするため、市販されている種々の酸化電位を有する修飾核酸塩基を酸化電位の順に配列させ電荷が一方向に流れるよう検討を行った。設計、合成したDNAはすでに構築済みであるHPLCシステムを利用して精製し、UV融解温度測定(T_m測定)によりその構造の安定性を調べ、ナノ秒レーザーフォトリシスシステムを用いることによりその電荷分離の量子収率を評価した。その結果、可視光を用いたDNA内光電荷分離に成功し、また、電荷分離収率および電荷分離寿命をDNA配列により制御可能であることを明らかにした。

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  • 光機能性DNAのナノサイエンス

    研究課題/領域番号：17105005  2005年 - 2009年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(S)

    真嶋 哲朗, 藤塚 守, 川井 清彦, 遠藤 政幸

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    配分額：107120000円 （ 直接経費：82400000円 、 間接経費：24720000円 ）

    様々な光機能性クロモフォアを修飾したDNAを用いて、DNA内の光電荷分離、電荷移動機構を明らかにし、高効率・長寿命電荷分離を実現した。さらに、光機能性DNA分子ワイヤー、光エネルギー変換などの光電変換デバイスや、高効率DNA損傷法への展開を行い、DNA光ナノサイエンスの創製を試みた。

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  • DNA自己組織化に基づくカーボンナノチューブアレイの構築

    研究課題/領域番号：17655085  2005年 - 2006年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  萌芽研究

    真嶋 哲朗, 川井 清彦

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    配分額：3400000円 （ 直接経費：3400000円 ）

    アレイ化したカーボンナノチューブを可視化することを目的とし、全反射蛍光顕微鏡を用いた単一分子蛍光顕微分光システムの構築を行った。具体的には、分光器および高感度CCDカメラを備え付けた全反射蛍光顕微鏡を開発した。本顕微分光システムの性能を評価するため、以下の研究を行った。二酸化チタン光触媒反応によって生成した一重項酸素などの酸素活性種を蛍光プローブにより単一分子レベルで検出することに成功した。二酸化チタン反応によって生成した一重項酸素は空気中へ飛散し、2mm以上離れた距離まで到達することを明らかにした。また、ペリレンナノ結晶の初期成長過程を水溶液中でその場観察することに成功し、種結晶形成機構に関する知見を得た。以上の結果から、本顕微分光システムが、単一ナノ材料の光誘起反応ならびに動的挙動の検出において強力な手法であることが明らかとなった。また、カーボンナノチューブと複合化させる自己組織化DNAにおける電荷移動機構を明らかにするため、レーザーフラッシュフォトリシス法による検討を行った。任意の塩基配列群をビルディングブロックとして用いることによりDNA中の電荷移動ダイナミクスを制御することに成功した。単層および多層カーボンナノチューブに蛍光色素を化学的に修飾し、カーボンナノチューブアレイの単一アレイ蛍光検出を行った。個々の蛍光色素修飾カーボンナノチューブアレイからの蛍光を検出することにより、集合体のサイズ、色素修飾率、光退色速度などを単一アレイレベルで評価した。

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  • 2波長2レーザー照射による高効率DNA切断

    研究課題/領域番号：15750007  2003年 - 2004年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  若手研究(B)

    川井 清彦

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    配分額：3600000円 （ 直接経費：3600000円 ）

    皮膚ガン、胃ガンの治療法の一つとして、近年光線力学療法(PDT)が注目されている。高齢、心不全、他の病気の直後で外科療法が困難な患者に対して特に有効な治療法となりうる。PDTによる合併症等の報告例はほとんどないが、唯一日光過敏症が問題となつている。したがって、外用した光増感剤が代謝されるまでの数週間にわたり遮光が必要となる。そのため、出来る限り外用する増感剤の量を減らす事が望まれる。また、光源としては比較的高強度のパルスレーザーを必要とし、治療時間を要するため照射面積に制約をうけ、一定期間に治療しうる患者数も制限される。そこで、PDT普及のためにも少量の光増感剤を用いた高効率DNA切断法の開発が望まれる。本研究では、2波長2レーザー励起法を用いた高効率DNA切断法の開発を目指した。一般的に、DNA光増感一電子酸化反応の量子収率は極めて低い。それは主に、電子移動反応によりDNA中に生じたラジカルカチオンと増感剤ラジカルアニオンの間の電荷再結合に由来する。そこで、我々は二段階目に透過性の高い長波長のレーザーを用いてラジカルアニオンを励起し、電子を溶媒中に放出し、電荷再結合を妨げるととによる高効率DNA切断を検討した。昨年度、二段階目のレーザーを用いて、増感剤ラジカルアニオンから、溶媒へと電子放出が可能であるか検討した。その結果、溶媒へと電子を放出できること確認した。本年度は、実際に2波長2レーザー照射法がDNA損傷効率に与える影響について調べた。その結果、一段階目のレーザーのみ、二段階目のレーザーのみを用いた場合と比較し、2波長2レーザー照射により最大で10倍以上の損傷の増加が観測され、2波長2レーザー照射の原理をPDTへと応用可能であることが示された。

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  • 光機能界面における有機物の反応機構の解明

    研究課題/領域番号：14050055  2001年 - 2006年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    真嶋 哲朗, 藤乗 幸子, 藤塚 守, 川井 清彦, 遠藤 政幸

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    配分額：83800000円 （ 直接経費：83800000円 ）

    TiO_2光触媒反応における光機能界面上での種々の有機物の分解機構を解明するため、(1)有機物ラジカルイオンの反応性、(2)ヒドロキシラジカルや酸素アニオンなどの酸素活性種と有機物の友応、特に、TiO_2光触媒による有機物の分解機構、(3)ラジカルイオン中間体の動的挙動の解明などを中心に、時間分解渦渡吸収測定法、パルスラジオリシス法、高感度固体表面NMR法を使用して研究を行い、特に種々の新規TiO_2光触媒について、反応初期過程の解明と光触媒能の定量的な評価を行うことができた。また、全反射蛍光顕微鏡を用いた活性酸素種の単一分子検出法という新しい方法論を提案することができた。具体的には、時間分解拡散反射法を用いてTiO_2表面上における基質の吸着と一電子酸化反応過程を検討し、一電子酸化効率は基質の酸化電位だけでなく基質とTiO_2との電子的な相互作用の大きさに著しく依存することを明らかにした。また、可視光応答型のN-,S-,C-ドープTiO_2光触媒反応、気相中の光触媒反応、TiO_2から表面吸着したポリ酸への電子移動反応および一電子還元ポリ酸の励起状態からの電子移動反応、TiO_2表面吸着シクロデキストリンによる有機分子の一電子酸化反応などを反応機構を詳細に検討した。内径数nm程度のTiO_2ナノチューブによる有機分子の一電子酸化反応過程では、通常のナノ粒子と比べ、電荷分離状態が10倍以上長寿命化することを見出し、これは、一次元方向に伸びたTiO_2ナノチューブの形状に起因することがわかった。TiO_2光触媒反応によって生成したヒドロキシラジカルや一重項酸素(^1O_2)を蛍光プローブにより単一分子レベルで検出することに成功し、TiO_2光触媒表面からこれらの活性酸素が空気中を拡散していることを見出した。

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  • 修飾DNAの機能化による分子デバイス

    研究課題/領域番号：13305058  2001年 - 2004年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    真嶋 哲朗, 藤塚 守, 藤乗 幸子, 川井 清彦, 遠藤 政幸

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    配分額：55510000円 （ 直接経費：42700000円 、 間接経費：12810000円 ）

    本研究では、種々の機能性クロモファを共有結合によって導入した修飾DNAを用いることによって、クロモファ独自の機能性を利用して修飾DNAに様々な機能性を賦与し、その機能を自由にコントロールすることによって、機能化修飾DNAの特に生体系での分子デバイスとしての可能性を明らかにすることを目指した。中でも、DNA分子ワイヤの構築の基礎となるDNA中のホール移動に関して、一つのDNA分子に一つの光機能性クロモファを配列を制御して修飾し、その光機能をDNA分子の塩基配列の影響をnmオーダーで明らかにし、さらに、一つのDNA分子に複数の機能性クロモファを配列を制御して修飾し、例えば光電子移動がどのように発現するのかをnmオーダーでかつns-ps時間分解法で解明した。ところで、機能性分子を分子集合によって正確に操作する技術はボトムアップ型のナノテクノロジーに必要不可欠であり、人為的な情報にしたがって分子から組み上げる方法の確立が必要である。DNAは、正確な分子集合を多種類の分子で実現する最も有力な分子であり、またDNAには化学修飾によってさまざまな機能性分子を導入できる利点がある。そこで、自己集合に基づき規則的でかつ剛直なDNA構造を構築するため、枝分かれ構造を持つDNAユニットを合成し、この架橋DNAを用いたDNAナノ構造の構築に成功した。「修飾DNAの機能化による分子デバイス」の実現のためには、今後さらに、一つのDNA分子に多数の機能性クロモファを修飾し、クロロフィルのような多機能性、複合機能性などの光機能を発現させること、修飾DNAの連結によって、さらに複合した機能を有する修飾DNA超分子を構築し、生体分子の機能を上回るほどの高機能性分子デバイスの可能性、修飾DNAを分子デバイスとして生体系で利用する方法、その機能の制御方法について明らかにすることが必要である。

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  • 核酸の一電子移動、ホール移動に与える塩基対形成の影響の解明

    研究課題/領域番号：12750732  2000年 - 2001年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  奨励研究(A)

    川井 清彦

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    配分額：2500000円 （ 直接経費：2500000円 ）

    DNAの一電子酸化ではグアニンGのラジカルカチオンが生成し、鎖切断や変異が起こる。DNAの光電子移動反応を制御することが可能になれば、DNAの位置特異的切断によるガン治療などへの応用が可能になる。このような電子移動反応の制御として、水素結合による、方法が考えられる。そこで、核酸の-電子移動、ホール移動に与える塩基対形成の影響の解明を目的に1)核酸塩基対が一電子酸化反応速度に与える影響の解明、2)塩基対の形成がホール移動速度、反応性、反応生成物に与える影響の解明、3)核酸塩基対の形成が変異原生成物に与える影響の解明について研究を行い特に核酸塩基対の形成がDNAの一電子酸化反応速度に与える影響を明らかにするとともに、水素結合によって核酸塩基の一電子酸化反応速度を制御できることを見出した。ところで、DNAでは隣り合う核酸塩基どうしのπ-スタッキングとともにG : CおよびA : T核酸塩基対間の水素結合が存在する。それぞれが電子移動反応に対してどのような効果を示すのかはわかっていない。そのためには、実験的に2つの効果を分離した系を構築するこたが必要になる。我々はDNAの光電子移動反応におよぼす水素結合の効果を明らかにするため、DNAの親水的環境を模したジクロロエタン中のG : C塩基対の光電子移動反応によるグアニンの一電子酸化反応をナノ秒レーザーフラッシュホトリシス法によって検討した。さらに、C上の置換基の電子的性質によってグアニンの光電子移動反応速度を制御できることを見出した。結論として、電子移動反応の水素結合による制御は、緑色植物光合成系IIなどの電子移動系で重要であるようにDNAの一電子酸化においても重要な役割を果たしていることがわかった。

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  • 数珠玉状および網目状フラーレン連結分子の光化学反応による生成

    研究課題/領域番号：11875187  1999年 - 2000年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  萌芽的研究

    真嶋 哲朗, 佐治 幸子, 一ノ瀬 暢之, 石田 昭人, 川井 清彦

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    配分額：2300000円 （ 直接経費：2300000円 ）

    本研究では、有機分子の光化学反応によってビラジカルを発生させ、「ラジカルスポンジ」としてのC_<60>フラーレンに付加反応することを利用して、数珠玉状および網目状フラーレン連結分子の生成について検討した。有機光化学反応によるビラジカル発生法として、種々のシクロアルカンの環のC-C結合開裂、シクロアルカノンのアシル基のα開裂によって、アルカンのメチレン鎖を変化させることによる1,n-ビラジカルの発生、カルボニル基の分子内γ水素引き抜きによる1,4-ビラジカルの発生を、溶液中のレーザーフラッシュホトリシス法(励起レーザーとして主にXeClエキシマーレーザー308nm光を使用)によるビラジカルの過渡吸収測定から検討した。この結果、様々な原料を使用した光化学反応によって様々なビラジカルを発生させることができ、原料の有機分子の吸収にあった波長の高強度のレーザー光を照射することによって光化学反応を効率的に起こし、高密度・高濃度のビラジカルを発生させることが可能であることがわかった。次に、溶液中にC_<60>フラーレンを共存させておき、前述のXeClエキシマーレーザー励起による有機光化学反応によってビラジカルを発生させ、ビラジカルとC_<60>フラーレンとの付加反応を検討した。これら混合系では、ビラジカルの過渡吸収がC_<60>フラーレン基底状態の吸収と重なっているため、ビラジカルの過渡吸収測定は困難であった。また、C_<60>フラーレン自身もXeClエキシマーレーザー照射によって励起される。しかし、両者の濃度調整によって有機化合物の光化学反応を優先的に起こし、ビラジカルを発生させることができる場合を見い出した。実際に生成した炭素成分の質量測定によれば、数珠玉状および網目状フラーレン連結分子が生成している可能性が示唆された。

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  • ラジカルイオンにおけるスピン-電荷の非局在化

    研究課題/領域番号：11133236  1999年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究(A)

    真嶋 哲郎, 佐治 幸子, 一ノ瀬 暢之, 石田 昭人, 川井 清彦

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    配分額：2000000円 （ 直接経費：2000000円 ）

    本研究では、分子内スピン電荷混成場においてスピンと電荷とをそれぞれ原子レベルで位置選択的に局在化または非局在化、分離または接近させることによって、スピン場と電荷場との非局在電子系としての性質どのように変化するかを検討し、非局在電子系としての特徴を明らかにする。特に、スピン-正電荷の非局在化という観点からラジカルカチオンの光励起状態の発光について検討した。多くの芳香族化合物の励起一重項状態は発光性であり、それらはベンゼン環の平面性が高く、π電子の非局在化が一因となっている。電子線パルス/パルスレーザー2段階励起蛍光法(電子線パルスラジオリシス-レーザーフラッシュホトリシス法)を用いて、種々の芳香族化合物(M=ベンゼン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、フェノール、トルエン、キシレン、メシチレン、ヘキサメチルベンゼン、アニソール、1,4ジメトキシベンゼン、1,3,5-トリメトキシベンゼン(TMB)など約50種類)のアルゴン飽和ベンゾニトリル(BN)溶液の電子線パルスラジオリシスによりそれぞれラジカルカチオン(M^<・+>)を発生させ、続いてM^<・+>の寿命内にM^<・+>の吸収にあったNd:YAGレーザーの高調波(535または355nm)を照射してM^<・+>の光励起状態を発生させ、その蛍光を観測する2段階励起蛍光法を用いて、M^<・+>の蛍光を測定した。これらの内、TMB^<・+>の蛍光が観測された(量子収率値1.1×10^<-3>)。ベンゼンのメトキシ置換体の内、TMB^<・+>のみが蛍光性を示すことを見出した。3,5-ジメトキシフェノールおよび1,3,5-トリフェノールのラジカルカチオンも蛍光を示し、量子収率は2×10^<-3>であった。結果として、M^<・+>の発光に対してM^<・+>の分子軌道のエネルギーと構造が重要であること、これはスピン-正電荷の非局在にも関係することがわかった。

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  • ラジカルイオンの可視光スイッチ機能による多量応答分子系の開発

    研究課題/領域番号：09450319  1997年 - 1999年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    真嶋 哲朗, 佐治 幸子, 一ノ瀬 暢之, 石田 昭人, 川井 清彦

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    配分額：3100000円 （ 直接経費：3100000円 ）

    ラジカルイオンは可視光領域に強くシャープな吸収を持ち、また構造や置換基の種類によってその吸収が変化するので、光応答分子に要求される半導体レーザー感受性や高感度非破壊読み出しの達成が本質的に可能であり、同一分子により中性分子、ラジカルカチオン、ラジカルアニオンと三重のメモリーが可能である。そこで、電子線パルスとNd:YAGレーザーの同期発振システムを使用し、ラジカルイオンを作業物質とすることによって、ラジカルイオンの可視光スイッチ機能による新しい多重応答分子系の開発を目的として研究を行った。具体的には、シススチルベンートランススチルベンのラジカルイオンの片道光異性化による光応答や、ピレンラジカルアニオンの光励起状態からビフェニルなどの消光剤への分子間電子移動消光による光応答、1,4-ジフェニル-1,3-ブタジエンや1,6-ジフェニル-1,3,5-ヘキサトリエンのラジカルカチオンの光異性化による多重応答について検討し、芳香族化合物のラジカルイオンの光単分子反応の速度、量子収率、励起光波長依存性、媒体依存性について明らかにし、ラジカルイオンによる可視光応答機能を検討した。その結果、ラジカルイオンの可逆光反応を用いたフォトンモードによるメモリーの高密度化の可能性、および、同一分子あるいは不安定分子(ラジカルイオン)による多重型メモリーという新しい概念を提案した。また、電子線パルスを照射した後の適当な時間領域のみでレーザーによるラジカルイオンの光応答が可能であり、電子線パルスゲート型光応答系の開発の可能性を示唆した。さらに、ラジカルイオンの可視光スイッチ機能による新しい多重応答に適した分子系を設計し、それらを合成し、合成した分子系を使用して検討し、ラジカルイオンを使用することによる、可視光を情報源とする高信頼性・高速応答性の光応答性分子材料への展開の可能性が示唆された。

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  • Laser Flash Photolysis and Pulse Radiolysis

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    資金種別：競争的資金

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  • Chemistry of Radical Ions

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    資金種別：競争的資金

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  • Chemistry of Nucleic Acid

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    資金種別：競争的資金

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担当経験のある科目（授業）

  • 化学概論

    機関名：大阪大学

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  • 超分子ナノバイオプロセス学

    機関名：大阪大学

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  • 励起分子化学

    機関名：大阪大学

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社会貢献活動

  • やさしい科学技術セミナー

    役割：出演,　司会,　企画,　実演

    国際科学技術財団・大阪大学  「光で生命を見る～研究はきらきらした芸術！～」  2012年10月

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    種別：講演会

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