2025/09/30 更新

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イマオカ　タカネ
今岡　享稔
IMAOKA TAKANE
所属
総合研究院 化学生命科学研究所 准教授
職名
准教授
ホームページ
http://www.res.titech.ac.jp/~inorg/member/imaoka/
外部リンク

News & Topics

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学位

  • 理学 （ 慶應義塾大学 ）

研究分野

  • ナノテク・材料 / 高分子材料

  • ナノテク・材料 / 機能物性化学

  • ナノテク・材料 / 無機・錯体化学

学歴

  • 慶應義塾大学

    - 2005年

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  • 慶應義塾大学   理工学研究科   基礎理工学専攻

    - 2005年

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    国名： 日本国

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  • 慶應義塾大学   理工学研究科   基礎理工学専攻

    - 2002年

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    国名： 日本国

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  • 慶應義塾大学

    - 2002年

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  • 慶應義塾大学   理工学部   化学科

    - 2000年

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    国名： 日本国

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  • 慶應義塾大学

    - 2000年

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経歴

  • 東京工業大学   科学技術創成研究院   准教授

    2016年4月 - 現在

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  • 科学技術振興機構   さきがけ研究者（兼任）

    2015年10月 - 現在

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  • 東京工業大学   資源化学研究所   准教授

    2014年3月 - 2016年3月

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  • 東京工業大学   資源化学研究所   助教

    2010年1月 - 2014年2月

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  • - 慶應義塾大学理工学部化学科 助手

    2004年

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  • 日本学術振興会 特別研究員

    2002年 - 2004年

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所属学協会

  • 日本顕微鏡学会

    2023年4月

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  • 分子科学会

    2022年5月 - 現在

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  • ナノ学会

    2022年4月 - 現在

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  • 錯体化学会

    2017年8月 - 現在

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  • 高分子学会

    2005年4月 - 現在

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  • 日本化学会

    2000年1月 - 現在

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論文

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MISC

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産業財産権

  • メタル化ペプチドを用いた金属含有クラスターの製造方法

    今岡 享稔, 西山 和輝, 大河内 美奈, 田中 祐圭, 山元 公寿

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2020-042660  出願日：2020年3月

    公開番号：特開2020-151706  公開日：2020年9月

    特許番号/登録番号：特許第6760680号  登録日：2020年9月 

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  • フェニルアゾメチン型デンドリマーの金属塩化合物集積体の合成とサブナノ粒子の製造方法

    高田 健司, 梁 天賜, アルブレヒト 建, 柿沼 純子, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2019-217178  出願日：2019年11月

    公開番号：特開2020-094041  公開日：2020年6月

    特許番号/登録番号：特許第6799339号  登録日：2020年11月 

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  • アークプラズマ蒸着法による多元素ナノ粒子の製造方法

    今岡 享稔, 林 洋子, 山元 公寿

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2019-194936  出願日：2019年10月

    公開番号：特開2021-066946  公開日：2021年4月

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  • フェニルアゾメチン型デンドロン担持体とそれを用いたクラスター担持体の製造方法

    アルブレヒト 建, 鬼塚 弥里, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2019-032988  出願日：2019年2月

    公開番号：特開2020-138107  公開日：2020年9月

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  • 4種以上の異種金属塩化合物を精密集積したデンドリマーの異種金属塩集積体とサブナノ金属粒子の製造方法

    山元 公寿, 塚本 孝政, 神戸 徹也, 春田 直毅, 今岡 享稔

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2017-228985  出願日：2017年11月

    公開番号：特開2018-145172  公開日：2018年9月

    特許番号/登録番号：特許第6582310号  登録日：2019年9月 

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  • サブナノ領域で原子数を精密に制御した第10族元素クラスター担持体の製造方法および白金クラスター担持体ならびに触媒

    山元 公寿, 今岡 享稔, 岡安 岳史, 石原 健太郎, 赤沼 友貴

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2017-160463  出願日：2017年8月

    公開番号：特開2018-034153  公開日：2018年3月

    特許番号/登録番号：特許第6760655号  登録日：2020年9月 

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  • 金属ナノクラスター触媒

    山元 公寿, 今岡 享稔, 高橋 正樹, 小泉 宙夢

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    出願人：国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2015-221482  出願日：2015年11月

    公開番号：特開2017-087151  公開日：2017年5月

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  • 窒化ガリウムの製造方法

    寒川 誠二, 岡田 健, 山元 公寿, 今岡 享稔

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学, 国立大学法人東北大学

    出願番号：特願2014-105585  出願日：2014年5月

    公開番号：特開2015-220443  公開日：2015年12月

    特許番号/登録番号：特許第6321455号  登録日：2018年4月 

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  • 金属含有ナノ粒子の製造方法

    平野 勲, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2013-037926  出願日：2013年2月

    公開番号：特開2014-162710  公開日：2014年9月

    特許番号/登録番号：特許第6053569号  登録日：2016年12月 

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  • 金属錯体担持メソポーラス材料の製造方法

    平野 勲, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2013-037927  出願日：2013年2月

    公開番号：特開2014-162909  公開日：2014年9月

    特許番号/登録番号：特許第6080614号  登録日：2017年1月 

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  • 水性分散液及び水性分散液の製造方法

    平野 勲, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2013-007899  出願日：2013年1月

    公開番号：特開2014-136794  公開日：2014年7月

    特許番号/登録番号：特許第6105946号  登録日：2017年3月 

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  • 含窒素デンドリマー化合物のミセルの水性分散液の製造方法

    平野 勲, 今岡 享稔, 山元 公寿

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2013-007898  出願日：2013年1月

    公開番号：特開2014-136793  公開日：2014年7月

    特許番号/登録番号：特許第6105945号  登録日：2017年3月 

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  • カーボンナノチューブの製造方法、及びカーボンナノチューブ生成触媒

    小野 貴司, 平野 勲, 藤村 悟史, 山元 公寿, 今岡 享稔

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2012-089152  出願日：2012年4月

    公開番号：特開2013-010683  公開日：2013年1月

    特許番号/登録番号：特許第5892841号  登録日：2016年3月 

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  • 窒化ガリウム(III)のナノ粒子の製造方法、及び酸化ガリウム(III)のナノ粒子の製造方法

    平野 勲, 山元 公寿, 今岡 享稔

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2012-086347  出願日：2012年4月

    公開番号：特開2013-216511  公開日：2013年10月

    特許番号/登録番号：特許第5780999号  登録日：2015年7月 

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  • 分散されたデンドリマー化合物の粒子を表面に有する基板の製造方法、及びデンドリマー化合物の分散粒子を表面に有する基板

    平野 勲, 山元 公寿, 今岡 享稔

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    出願人：東京応化工業株式会社, 国立大学法人東京工業大学

    出願番号：特願2011-172578  出願日：2011年8月

    公開番号：特開2013-034939  公開日：2013年2月

    特許番号/登録番号：特許第5854692号  登録日：2015年12月 

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受賞

  • 日本化学会第41回学術賞

    2023年12月   公益社団法人日本化学会   電子顕微鏡を用いた原子クラスターの直接観察による動的構造の解明

    今岡享稔

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  • 令和５年度 錯体化学会 学術賞

    2023年   錯体化学会   電子顕微鏡による金属クラスターの動的配位構造の研究

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  • 文部科学大臣表彰 若手科学者賞

    2017年4月   文部科学省  

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  • 東工大挑戦的研究賞

    2015年8月   東京工業大学  

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  • 若い世代の特別講演会講演者

    2013年10月   日本化学会  

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共同研究・競争的資金等の研究課題

  • 触媒共鳴理論の実証にむけた動的アンサンブルの動力学解明

    研究課題/領域番号：25H00883  2025年4月 - 2028年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    今岡 享稔

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    配分額：47970000円 （ 直接経費：36900000円 、 間接経費：11070000円 ）

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  • 動的クラスターの原子ダイナミクス解析で解き明かすサブナノ材料アトラス

    研究課題/領域番号：24K21244  2024年6月 - 2027年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  挑戦的研究(開拓)

    今岡 享稔

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    配分額：26000000円 （ 直接経費：20000000円 、 間接経費：6000000円 ）

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  • ナノフェーズダイアグラムの創成にむけた原子配列構造解析法の開発

    研究課題/領域番号：22K19043  2022年6月 - 2024年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  挑戦的研究(萌芽)

    今岡 享稔

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    配分額：6500000円 （ 直接経費：5000000円 、 間接経費：1500000円 ）

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  • 反応駆動学：カーボンリサイクルにむけた限界打破への挑戦

    研究課題/領域番号：22B207  2022年5月 - 2025年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  学術変革領域研究(B)

    今岡 享稔

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  • 反応駆動学：カーボンリサイクルにむけた限界打破への挑戦

    研究課題/領域番号：22H05043  2022年5月 - 2025年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  学術変革領域研究(B)

    今岡 享稔, 齋藤 敬

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    配分額：3120000円 （ 直接経費：2400000円 、 間接経費：720000円 ）

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  • サブナノ粒子触媒によるCO2水素化の低温駆動

    研究課題/領域番号：22H05044  2022年5月 - 2025年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  学術変革領域研究(B)

    今岡 享稔, 葛目 陽義

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    配分額：54210000円 （ 直接経費：41700000円 、 間接経費：12510000円 ）

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  • サブナノ粒子の動力学作用を活用した高難度多電子移動反応の加速

    研究課題/領域番号：22H02091  2022年4月 - 2025年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：17160000円 （ 直接経費：13200000円 、 間接経費：3960000円 ）

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  • サブナノ粒子の動力学作用を活用した高難度多電子移動反応の加速

    研究課題/領域番号：23K23359  2022年4月 - 2025年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：17160000円 （ 直接経費：13200000円 、 間接経費：3960000円 ）

    サブナノ粒子 (SNPs) はその優れた触媒特性に期待が寄せられている。本研究では、水素発生反応 (HER) をモデル反応として多金属サブナノ粒子 (SNPs) のハイスループットスクリーニングを行い、最適なSNP触媒を探索した。また、これを酸素還元反応 (ORR) や酸素発生反応 (OER)といった多電子移動反応に拡張した。
    サブナノスケールでは異種元素の均一合金化により多くの元素が完全に合金化されることが判明した。中でも例えば白金とジルコニアの複合サブナノ粒子は完全に合金化されHERに対して正のシナジー効果を示した一方、同様の組成のナノ粒子では相分離してしまい、HERに対してシナジー効果を示さなかった。HERのための二元金属SNPsとNPsの体系的なデータベースを作成し、機械学習により、SNPsとNPsを区別する重要な要因が仕事関数であることが明らかになった。SNPsは流動的でよく合金化され動的平衡状態を保つことができ、これがNPsとの違いを生み出している。
    得られた機械学習モデルをORRおよびOERにも拡張した。これにより、SNPsとNPsが多機能触媒として分類されることがわかった。このモデルにより、HER、ORR、およびOERすべてに高い触媒活性を発揮する多機能SNPsを見出すことができた。
    本研究は、サブナノ粒子の均一合金化による触媒特性の向上、SNPsとNPsの区別を助ける機械学習、およびサブナノスケールの縮小化が触媒の多機能化を促進することを示した。これらの成果は、効率的な電気化学触媒の開発に貢献し、持続可能なエネルギーソリューションへの道を開くものである。

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  • 超周期表を指針とするサブナノハイブリッド合金粒子のオンデマンド合成

    研究課題/領域番号：21H05023  2021年7月 - 2026年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(S)

    山元 公寿, 神戸 徹也, 今岡 享稔, 春田 直毅, 塚本 孝政

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    配分額：193180000円 （ 直接経費：148600000円 、 間接経費：44580000円 ）

    次世代のポストナノ材料として注目されている原子精度のサブナノオーダーの合金粒子（サブナノハイブリッド合金）は、118種類存在する元素を原料に、元素種、原子数、原子組成の組み合わせが無限大に存在する新物質として、化学の分野に残された未開拓のフロンティアとして期待されている。
    本研究は代表者らのサブナノ粒子の超周期表を設計指針として、独自に開発した精密原子ハイブリッド法を駆使し、狙った多元素物性を発現するサブナノハイブリッド合金を世界に先駆け創製する内容である。このためには、新物質であるサブナノ粒子のライブラリーを構築することが重要となる。
    まず今年度は、サブナノハイブリッド合金を新しい元素材料としてライブラリーを完成させるために、研究をいち早く立ち上げることを目指した。デンドリマーへの精密金属集積、サブナノ粒子の合成条件、サブナノ粒子の基礎物性、サブナノ粒子の構造計測のグループに分けて、それぞれのデータを収集し、ネット上で管理できるシステムを構築した。
    各種機能性サブナノ粒子は、いずれも対称適合軌道（SAO）モデルに基づく超周期表によって予測されるサブナノ粒子の形状・電子配置に基づいた設計を基盤として選択するようにした。今年度は、これまでの研究展開からの継続性も考慮して、鉄、銅、白金のそれぞれの元素について、サブナノ粒子を合成し、機能評価に努めた。各元素からサブナノオーダーの粒子の形成を低加速エネルギーのSTEMにより確認できた。各種構造解析から、鉄カーバイト、酸化銅、白金銀合金のサブナノ粒子の生成を確認した。機能評価はデンドリマーなど配位子などを加熱分解によって除去し、計測を実施した。

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  • 超多元合金の革新的機能開拓と触媒への展開

    研究課題/領域番号：21H04684  2021年4月 - 2024年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(A)  基盤研究(A)

    山元 公寿, 今岡 享稔, 神戸 徹也

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    配分額：43290000円 （ 直接経費：33300000円 、 間接経費：9990000円 ）

    1nm程度もしくはそれより小さいサブナノ粒子は、ナノ粒子とは全く異なる電子的機能や反応性を発現できることから、新材料としての研究展開が強く望まれている。特にその触媒活性は興味深く、これまで白金サブナノ粒子においてバルクやナノ粒子には無い活性の発現が明らかとなってきた。本研究では，原子の種類と数を精密に規定できるデンドリマー鋳型を利用した精密な元素配合手法を発展させることで、触媒応用が期待できるサブナノ粒子を様々に合成した。
    <BR>
    集積には４段階の精密集積が可能なテトラフェニルメタンをコアとした第四世代のフェニルアゾメチンデンドリマー(TPMG４)および、そのコア部位にピリジンを１つ導入した類縁体(PyTPMG4)を用いた。ガリウム、スズ、ビスマス、銅、ルテニウム、白金を中心に、様々な元素種について TPMG4およびPyTPMG4への集積を検討し、これら元素種の精密集積と微細配合を達成した。特にガリウムと白金の配合について，錯形成させる際の溶媒組成によりデンドリマー鋳型への集積順を逆転できることを見出した。これにより精密集積できる数が小さい内側と、数が大きい外側とを制御して配合できるようになり、全比率での精密配合が可能となった。さらに、銅-ルテニウムや、銅-白金-スズなどの精密配合と合金サブナノ粒子の合成を見出すとともに、PyTPMG4を利用した1原子置換型のサブナノ粒子合成手法も開発した。このように、触媒応用が期待される元素種についてTPMG4およびPyTPMG4への精密な集積と微細な配合を行うことで、新しいサブナノ粒子の多彩な合成を実現した。

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  • ペプチド自動合成を活用した合金触媒の超並列探索技術の開発

    2020年10月 - 2022年9月

    新エネルギー・産業技術総合開発機構(NEDO)  官民による若手研究者発掘支援事業（若サポ） 

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    担当区分：研究代表者 

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  • 金属クラスターのバイオケミカルコーディング

    研究課題/領域番号：19K22198  2019年6月 - 2021年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 挑戦的研究(萌芽)  挑戦的研究(萌芽)

    今岡 享稔

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    配分額：6500000円 （ 直接経費：5000000円 、 間接経費：1500000円 ）

    研究計画に則り、固相合成法により得られるペプチドを鋳型とした金属クラスター精密合成のコンセプト実証を行うため、12原子の白金クラスター合成に挑戦した。合成に用いる担体(resin)、縮合剤、反応条件、縮合させる金属錯体の構造、担体(resin)からの切り出し条件、クラスターへの変換を行う反応条件など多数のパラメータを逐一最適化し、最終的に12原子の白金クラスターを高精度で担体(Ketjenblack)上に得ることができた。得られたクラスターは原子分解能のHAADF-STEMで明確に原子数が規定されていることも確認された。
    さらに加え、次年度の課題にも先行して着手し、得られたクラスターが酸化触媒として活性を有すること、PtのみならずIrのような異種元素を含むクラスター合成にも適用可能であることを予備実験により確認している。

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  • 動的金属ナノ粒子の機構解明

    研究課題/領域番号：19H02535  2019年4月 - 2022年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(B)  基盤研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：17940000円 （ 直接経費：13800000円 、 間接経費：4140000円 ）

    本年度の研究課題は「時空間構造の解析手法確立」であり、サブナノ粒子構造の多様性と相互変換の速さをそれぞれ、透過型電子顕微鏡(TEM)の高時空間分解能（0.1 nm、0.2 s）の実現により定量化することを目標として研究を進めた。その結果以下の成果を得た。(1) 低加速電圧(80kV)HAADF-STEM観察による原子分解能動画(16bit, 5FPS)を取得する手法を確立した。(2) 基準画像に対する画像の時間変化を画像の二次相関係数をもとに解析し構造変化の速度を明らかにした。(3) サブナノ粒子構造変化の瞬間速度はガンマ分布で表せることが明らかになった。これは構造変化がブラウン運動と同様に完全にランダムな過程であることを示している。(4) 構造変化の速度には元素依存性があることが明らかになった。
    放射光XAFSを用いた微細構造（平均情報）解析も同時並行で進めた。結合距離の平均が0.01Å精度で得られるので、電子顕微鏡によって得られた結合距離の妥当性評価の根拠も得られた。

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  • 機能性メタロマクロサイクルクラスターの創製

    研究課題/領域番号：16H04115  2016年4月 - 2019年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(B)  基盤研究(B)

    今岡 享稔, 山元 公寿

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    配分額：17160000円 （ 直接経費：13200000円 、 間接経費：3960000円 ）

    [PtL2]5から[PtL2]12までの多核錯体がすべて生成し、サイズ排除クロマトグラフィー(SEC)にて単離可能であることを見出した。これら構成原子数の明確な白金チオラート[PtL2]xを原料として、Pt-S結合の解離によるチオール脱保護を行うことによって構成原子数が明確な超微小白金クラスター(Pt5-Pt12)を合成した。

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  • デンドリマー超空間によるクラスター形状誘導と機能創出

    2015年10月 - 2018年3月

    科学技術振興機構  さきがけ 

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    担当区分：研究代表者 

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  • 精密無機合成を基盤とする超原子の創成と機能解明

    研究課題/領域番号：15H05757  2015年5月 - 2020年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(S)  基盤研究(S)

    山元 公寿, 神戸 徹也, 山下 建, 今岡 享稔

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    配分額：200850000円 （ 直接経費：154500000円 、 間接経費：46350000円 ）

    本研究では多くの金属、及び金属間化合物を対象として、デンドリマーリアクター法を開発し、多彩な元素種への拡張を目指し、実在する76の安定元素のうち67種類のデンドリマーへの集積を達成した。これを駆使して35種類の金属サブナノ粒子の合成を達成し、3種類の異種金属からなるハイブリッドサブナノ粒子の合成にも世界で初めて成功した。またハロゲン超原子である(Al13, Ga13)のほかに、新たに異種金属配合超原子の設計と合成で、Gブロック超原子に相当する超原子を発見した。機能面では、高活性な触媒となるサブナノ粒子の解明、超原子における特異的な発光や磁性機能を実証した。

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  • デンドリマーリアクターを利用したサブナノ新金属粒子の創製と機能開発

    研究課題/領域番号：15H02171  2015年4月 - 2016年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(A)  基盤研究(A)

    山元 公寿, 今岡 享稔, 山下 建, 神戸 徹也

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    配分額：12870000円 （ 直接経費：9900000円 、 間接経費：2970000円 ）

    本研究は、我々が独自に開発した無機金属元素を原子単位で自在に操る精密金属集積合成法を基盤として、未踏の領域であるサブナノサイズ新しい物質の創製・配列制御から機能性の実証までを目指すものである。さらにデバイスへ拡張するため、サブナノ粒子の基盤上への配線を目指し、デンドリマーをテンプレートとして利用した新しいナノ粒子ファブリケーションの開発を目的とした。
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    今年度は（１）精密金属集積合成法の確立（1.1分子リアクターの開発、1.2ヘテロ金属集積法の確立）と（２）サブナノ合金粒子の創製と機能解明（2.1サブナノ白金粒子の精密構造の解明）の研究課題に取り組む計画であった。
    まず研究を早急に立ち上げるため、初年度計画の（１）の合成と（２）分析にいち早く対応するため、導入のための時間を最も要する機器類（マイクロウェーブ合成装置、フーリエ変換赤外分光光度計、空冷ペルチェセルフォルダ、質量分析装置AXIMA-CFR 修理）の購入および修理手続きを開始し、性能試験を実施、機器の要求スペックを満たしている事を確認し設置を完了した。
    精密金属集積デンドリマーとして最も汎用性の高い、テトラフェニルメタンをコアとするデンドリマーの量合成に取り組んだ、コアとなる4置換アミノテトラフェニルメタンのコア合成から始まり、ベンゾフェノンとアミノ化合物の縮合反応により第三世代までのデンドロンの合成を達成した。さらに、ヘテロ金属集積ヘの展開を目論み、安定な塩化ガリウム塩を用いてタイトレーションを行ない、多段階放射状錯形成の再現を確認できた。

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  • 電子勾配を活用した光-エネルギー変換材料の創製

    研究課題/領域番号：25410086  2013年4月 - 2016年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(C)  基盤研究(C)

    今岡 享稔

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    配分額：5200000円 （ 直接経費：4000000円 、 間接経費：1200000円 ）

    デンドリマー構造の世代数増加に伴っていずれの方向の電子移動にも減速が見られたが、それぞれの減衰係数は明確に異なることが確認された。 樹状骨格に対して、コアから外側に向かって電子移動が促進されていることが確かめられ、これは勾配の向きに電子移動ベクトルが向くという考えと一致する。
    ポルフィリン錯体をコアにもつフェニルアゾメチンデンドリマー(第４世代)をもちいて様々な基板にスピンコート法で薄膜を形成、表面の状態をAFMにて観察した。異方性と規則性の極めて高いサブミクロスケールの構造が観察された。

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  • デンドリマー超分子組織体の創製

    研究課題/領域番号：24350116  2012年4月 - 2015年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(B)  基盤研究(B)

    山元 公寿, 今岡 享稔

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    配分額：17940000円 （ 直接経費：13800000円 、 間接経費：4140000円 ）

    本研究において、代表者が開発したπ共役デンドリマーを鍵分子として、独自の機能を活用してデンドリマー超分子組織体を構築した。代表者の見いだした精密有機分子集積を駆使し、2-3次元の超階層制御した新しい超構造組織体を提案できた。
    本研究では分子機能を連動・増幅して取り出せる金属超構造ナノシステムを目指し、デンドリマー超構造体の新合成法およびそれを自在に組み上げあげた超階層構造界面の構築を追求し次の成果を得た。（１）デンドリマーへの精密有機分子集積法の確立、（２）デンドリマー超分子組織体の構築（３）デンドリマー精密集積界面の構築

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  • プログラムされた電子伝達系を活用する光物質変換

    研究課題/領域番号：23750149  2011年 - 2012年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 若手研究(B)  若手研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：4680000円 （ 直接経費：3600000円 、 間接経費：1080000円 ）

    Ruポルフィリンをコアとするフェニルアゾメチンデンドリマーは、ゲスト分子をその形状で認識することが可能である。この配位空間を利用し、触媒の形状に対する活性の依存性を調査した。一例としてオレフィンのエポキシ化反応を採り上げ、その基質の形状を変えたバリエーションに対して活性値を反応速度(TOF)として調べた。第四世代のデンドリマー(RuP-G4)を触媒とし、スチレンのo,m,p-のそれぞれの位置にメトキシ基が導入されたo-メトキシスチレン(o-MS)、m-メトキシスチレン(m-MS)、p-メトキシスチレン(p-MS)を基質とし、その反応速度Vを測定し比較した。また、G4デンドリマーの分子形状認識性を確認するため、比較として第一世代のRuP-G1を触媒に用いて同条件で実験を行った。結果、RuP-G4を触媒とした場合を見ると、全体的にRuP-G1を触媒としたときと比べて反応速度が1桁ほど小さくなっている。これは、嵩高いG4デンドロンによって活性中心となるRuポルフィリンが覆われており、基質との接触確率が減少するためだと考えられる。しかし基質ごとの反応速度の傾向は、RuP-G1を触媒としたときと似てはいるものの、RuP-G4とRuP-G1の反応速度比(VG4/VG1)ではm-MSが認識されており、反応速度が速いことが分かった。同様にフェニルスチレンを基質とした場合でも同じような傾向が見られた。分子モデリングで予想された分子の形状認識の予想と一致する結果となった。デンドリマーのシェルを隔てた光誘起電子移動と組み合わせ、光を駆動力とした選択的な精密触媒反応が可能になると期待される。

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  • デンドリマーによる配位プログラミング

    研究課題/領域番号：21108009  2009年7月 - 2014年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 新学術領域研究(研究領域提案型)  新学術領域研究(研究領域提案型)

    山元 公寿, 田 旺帝, 今岡 享稔, 山下 建

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    配分額：105950000円 （ 直接経費：81500000円 、 間接経費：24450000円 ）

    ポテンシャルをプログラミングするため、メタ位置換型デンドリマーを設計し、合成した。メタ位置換型デンドリマーはパラ位置換型と比べて緩やかではあるが逆のポテンシャル勾配を有していることが明らかとなった。これにより、金属集積のバリエーションを拡張できた。
    デンドリマー型の骨格による被覆がラジカル種の生成を促進することを利用し、光電デバイスの効率を飛躍的に高めることができた。亜鉛ポルフィリンを増感剤とした第4世代のデンドリマーに組み込んだ系では同じ強度の光励起に伴って20倍の感度向上を達成した。分子と分子の界面に樹状分子を挿入するだけで効果的に一方向の電子移動のみを抑制できることを初めて実証した。

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  • 高次構造と内部ポテンシャル制御に着目した新高分子半導体の開発

    研究課題/領域番号：21750152  2009年 - 2010年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 若手研究(B)  若手研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：4550000円 （ 直接経費：3500000円 、 間接経費：1050000円 ）

    コアに亜鉛ポルフィリン、末端にナフタレンイミドを修飾したデンドリマーの光誘起電子移動を過渡吸収分光測定により詳細に調べた。第1世代と第4世代を比較すると、電荷分離状態であるラジカルイオンから基底状態への電荷再結合反応速度は高世代化によって3.1×10^6(s^<-1>)から0.45×10^6(s^<-1>)と15%まで低下していることが判明した。この際の速度減衰をデンドリマーの流体力学半径の変化から換算するとアテネーションファクターでβ=-0.1 Å^<-1>に相当する値となる。電気化学測定などから求められている電子移動速度の減衰などから考えると比較的良い一致を示している。一方、一重項励起状態からラジカルイオン状態への電荷分離反応速度は高世代化によって0.2×10^9(s^<-1>)から0.45×10^9(s^<-1>)と予想に反して2倍に増加した。この増加の理由は現在の所確実な説明がないが、電荷分離反応においては下り傾斜の勾配を有するデンドロン部位の軌道を介した電荷移動が生起していると考えられる。また、電子勾配を有するフェニルアゾメチンデンドリマーと比較するために、同等の結合様式を有しており窒素原子を炭素原子に置き換えたフェニレンビニレンデンドリマーを用いて電子移動の検討を行った。デンドリマーの世代数と、電荷分離、再結合それぞれの電子移動速度を測定すると、フェニルアゾメチンでは非対称な減衰を示すのに対して、フェニレンビニレンでは等価な減衰を示した。フェニルアゾメチン骨格が世代数増加に伴って相対的にコアから外部への電子移動が促進される挙動が改めて示された。

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  • 多金属協奏機能を目指した精密ヘテロ金属集積ナノ材料の創製

    研究課題/領域番号：19205020  2007年 - 2010年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 基盤研究(A)  基盤研究(A)

    山元 公寿, 今岡 享稔

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    配分額：51220000円 （ 直接経費：39400000円 、 間接経費：11820000円 ）

    本研究では、他の追随を許していないこの代表者独自の精密金属集積法を追求し、ナノ空間に精密に配置された多金属協奏機能を持つナノ材料を創製した。
    特筆すべき成果としては以下である。塩化白金はイミン結合と1:1で定量的に錯形成する。フェニルアゾメチンデンドリマーを鋳型として、金属塩として塩化白金を用い金属集積を実施した。段階的放射状錯形成を利用して、白金原子の原子数を制御できた。この金属錯体をヒドロボレートにより還元し、12原子、28原子、60原子の原子数限定の白金の合成法を確立した。市販白金触媒に比べ10倍以上という、非常に高い質量活性を発現させることに成功した(Nature Chem.2010)。

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  • 電子放出分子カプセル素子の創製

    研究課題/領域番号：19750120  2007年 - 2008年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 若手研究(B)  若手研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：3790000円 （ 直接経費：3400000円 、 間接経費：390000円 ）

    樹木型骨格に発現した電子的勾配を介した、電子の移動のベクトル制御の可能性を示唆し、これが光エネルギー変換の鍵反応である「電荷分離状態」形成に効果的であることを確認した。単一分子にD-Aを共有結合で連結した分子について、その合成と電子移動速度の算出を行い、非対称な電子移動減衰を示し、勾配に沿って電子がデンドリマー内部から外側へ移動しやすく、逆方向への移動が抑えられていることが明らかとなった。また、DIA混合系における分子間電子移動を行うと、同様に常温常圧・均一系において非対称な電子移動が発現し、量子収率の損失なく10ms以上存在できる極めて安定なラジカルイオンペアの生成に成功している。固体中での光励起に伴うキャリア発生を伴った光導電性の発現においても、樹木型骨格が効率向上に大きく寄与していることを突き止めている。

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  • ポテンシャル傾斜型樹状球形高分子を活用した新しい光増感触媒の開発

    研究課題/領域番号：17750134  2005年 - 2006年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 若手研究(B)  若手研究(B)

    今岡 享稔

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    配分額：3600000円 （ 直接経費：3600000円 ）

    長寿命電荷分離への挑戦
    人工電荷分離系として未踏の長寿命電荷分離状態達成に向けて、亜鉛ポルフィリンをコアに持つフェニルアゾメチンデンドリマーの高世代化を試みた。コアユニットを従来のフェニルポルフィリン型からビフェニルポルフィリン型へと拡張することによって高収率で第5世代の合成に成功した。以上は剛直タイプデンドリマーの高世代化に向けた合成戦略として極めて重要な位置付けであり、新規なDense-Shell型高分子の設計指針としても大きな意味を持つ。本デンドリマーを光増感剤として光誘起電子移動により電荷分離形成を試みた結果、見かけ寿命は15msまで到達した。
    新しい光増感触媒としての展開
    亜鉛ポルフィリンを励起色素とした色素増感型光導電素子を作製し、本デンドリマーの電荷分離機能に基1づく光増感特性について検証を行った。バインダー樹脂(ポリカーボネート)にデンドリマー及び電子輸送担体を均一分散して製膜し、膜厚、電子ドリフト移動度、相分離などの条件を一定化することによって、各世代デンドリマーにおける光導電特性より、キャリア(電子)発生効率の定量的評価を実施した。結果として明確な高世代化に伴う高効率化(第4世代で20倍)が観測され、本デンドリマーが光増感能の向上に大きく寄与できることが判明した。バインダー樹脂を排した超薄膜(d=30nm)の作製にも成功し、極めて高速応答かつ高感度の光応答デバイス作製に成功した。本研究で得られた知見は、光導電素子のみならず、有機薄膜太陽電池等のエネルギー変換素子の高効率化へも大きな可能性を示唆している。

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  • ポルフィリン超分子錯体の多電子機能を活用した分子変換

    研究課題/領域番号：02J09970  2002年 - 2004年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 特別研究員奨励費  特別研究員奨励費

    今岡 享稔

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    配分額：3000000円 （ 直接経費：3000000円 ）

    昨年度の成果であるフェニルアゾメチンデンドリマーを利用した長寿命ラジカルイオン対発生の系をさらに拡張し、電子のアクセプターをより嵩高いものとすることでさらなる長寿命化を目指した。tBu基のような嵩高い置換基を有するナフタレンジイミドを外部電子アクセプターとし、第四世代の亜鉛ポルフィリンをコアに持つフェニルアゾメチンデンドリマーを光励起電子ドナーとして、THF、DMF、ベンゼン+アセトニトリル等の溶媒中で過渡吸収スペクトルを測定すると、1ミリ秒を超えるラジカルイオン対の生成を確認できた。特にTHF中で支持電解質として臭化テトラnブチルアンモニウムを用いた系では1,8ミリ秒の寿命を達成した。これは現在室温下における均一系では最も長い光励起ラジカルイオン対の寿命である。
    本デンドリマーの特徴として高い耐熱性、熱安定性に加えて良好な膜形成性が挙げられる。これを金電極の表面にスピンキャスト法によって修飾し、ナフタレンジイミドと積層させると可視光に応答する光電変換セルとして駆動することを突き止めた。励起スペクトルを測定すると、デンドリマーのコアである亜鉛ポルフィリンの励起に伴う電流であることが確認された。さらなる改良により長寿命、高収率の電荷の分離に基づく効率の良い光ダイオード、太陽電池への応用が期待される

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